近日,Angew(IF=16.8)在线发表了江南大学生物工程学院饶义剑教授团队的原创性研究成果“Discovery of the Biosynthetic Pathway of Beticolin 1 Reveals a Novel Non-heme Iron-dependent Oxygenase for Anthraquinone Ring Cleavage”(Hou et al., Angew, 2022, DOI: 10.1002/anie.202208772)。
贝第高林1(Beticolin 1)是一种具有抗菌和抗肿瘤活性的天然产物,它由一个蒽醌和一个卤代氧杂蒽酮通过特殊的双环[3.2.2]壬烷连接而成。利用光介导的比较转录组学,饶义剑教授团队首次鉴定了植物致病菌尾孢菌中贝第高林1的生物合成基因簇,并在阐明贝第高林1的生物合成途径的过程中,发现了一种催化蒽醌开环的新型非血红素铁加氧酶BTG13,其活性中心的铁离子与4个组氨酸,1个特殊的羧化赖氨酸(Kcx377)以及1个水分子配位。此外,晶体结构分析以及体外实验表明氨基酸His58和Thr299可以通过调节赖氨酸的羧化进而影响BTG13的酶活。以上研究成果所揭示的新型金属酶BTG13,不仅拓展和丰富了人们对金属酶的认识,也为合成生物学元件的设计和构建提供了坚实的基础。
该论文第一通讯单位为江南大学,博士生侯晓冬和许会宾为该论文的共同第一作者,饶义剑教授为该论文的通讯作者。上述研究工作得到了国家重点研发计划(2018YFA0901700),江苏省自然科学基金(BK20202002)和江苏省研究生科研创新计划(KYCX20_1812 & KYCX20_1816)等基金资助。近年来饶义剑教授团队在“复杂天然产物(药物)的生物合成与应用,以及重要生物转化过程与生物催化反应”等方面取得一系列研究成果,相关研究成果以通讯作者在Angew(2022)、ACS Catalysis(2020, 2021, 2022)、Water Research(2022)、Chem Eng J(2021)、J Hazard Mater(2021)、Green Chem (2019, 2022)等权威期刊已发表高水平论文40余篇。
新型金属酶BTG13的鉴定与表征